CO2作為溫室氣體的主要組成,如何將其有效地俘獲并轉(zhuǎn)化為可用燃料是應(yīng)對氣候變化、能源危機(jī)的重要科學(xué)問題。目前,銅是唯一能夠?qū)O2直接還原成多碳烴類及醇類的金屬催化劑,其產(chǎn)物多達(dá)16種,且反應(yīng)路徑非常復(fù)雜。因此,為進(jìn)一步提高對高附加值化學(xué)品,如乙烯、乙醇等深度還原產(chǎn)物的選擇性,銅電催化還原CO2特定產(chǎn)物的活性位點的研究具有重要意義。然而,目前銅基CO2還原催化劑的結(jié)構(gòu)相對復(fù)雜,使得研究人員難以歸屬該反應(yīng)的活性位點,限制了對其反應(yīng)機(jī)制的探索。任何金屬催化劑的表面結(jié)構(gòu)本質(zhì)上是由多晶面組成的,通過研究單晶表面的催化行為能夠很好地映射復(fù)雜催化劑的催化性質(zhì)。因此,基于大面積單晶銅箔的基礎(chǔ)催化研究,可以為歸屬CO2還原特定產(chǎn)物活性位點提供可能,更是關(guān)聯(lián)理論模擬和實驗結(jié)果的完美橋梁。
近日,復(fù)旦大學(xué)張黎明研究員、北京大學(xué)劉開輝研究員、國立臺灣大學(xué)陳浩銘教授與南洋理工大學(xué)李述周教授等合作研究了不同晶面指數(shù)單晶銅箔上CO2還原的催化行為(圖1a)。研究人員從大面積單晶銅箔的設(shè)計與篩選出發(fā),通過研究單晶銅箔表面原子級基元結(jié)構(gòu)與CO2還原產(chǎn)物選擇性的相關(guān)性,明確了銅電催化CO2還原產(chǎn)物的特異性活性位點(圖1b)。該工作展示了一個CO2電催化還原的基準(zhǔn)體系,可以進(jìn)一步指導(dǎo)銅基CO2還原催化劑的合理設(shè)計和優(yōu)化。相關(guān)工作以“Product-Specific Active Site Motifs of Cu for Electrochemical CO2 Reduction”為題發(fā)表在Chem期刊上。
圖1. 單晶銅表面原子排布基元序構(gòu)與CO2還原特定產(chǎn)物之間的相關(guān)性 作為當(dāng)代科技的關(guān)鍵材料,銅不僅廣泛應(yīng)用于傳統(tǒng)電力設(shè)備和電子器件中,同時也是新型二維材料研究中重要的生長襯底。然而,當(dāng)前工程應(yīng)用中絕大多數(shù)銅都是多晶:一方面,其結(jié)構(gòu)中存在大量晶界缺陷,會導(dǎo)致本征導(dǎo)電、導(dǎo)熱性能的顯著降低;另一方面,多晶銅表面取向雜亂,無法用作二維單晶的外延襯底。目前,雖然可以通過提拉法制備出單晶銅錠,并利用機(jī)械切割得到特定的單晶銅晶面,但此類單晶銅尺寸小、價格貴、晶面種類有限,難以廣泛運用。 北京大學(xué)-松山湖材料實驗室-南方科技大學(xué)劉開輝研究員、王恩哥院士、俞大鵬院士等在米級單晶銅箔庫制造方向取得重要進(jìn)展。研究團(tuán)隊提出單晶銅“變異和遺傳”制造新思路,實現(xiàn)了世界上種類最全(晶面指數(shù)多達(dá)35種)、尺寸最大(約0.2米×0.3米)的高指數(shù)晶面單晶銅箔庫的制備(Nature 2020, 581, 406)。
圖2. 米級高指數(shù)面單晶銅箔庫的制備 利用上述單晶銅箔庫,團(tuán)隊實現(xiàn)了米級單晶石墨烯(Science Bulletin 2017, 62, 1074)和分米級單晶氮化硼單晶的制備(Nature 2019, 570, 91),尺寸均保持為世界紀(jì)錄。米級單晶銅箔庫制造機(jī)理與技術(shù)可推廣至其他單晶金屬和合金金屬的制造,并有望在高功率電機(jī)、低損耗電力傳輸、5G高頻電子器件、選擇性催化、新型二維材料單晶外延等多個領(lǐng)域產(chǎn)生重要影響。
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原文標(biāo)題:米級高指數(shù)面單晶銅箔庫在定向催化領(lǐng)域取得重要進(jìn)展
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