量子自旋液體是一種新的物質(zhì)形態(tài),可以用拓?fù)湫虻拈L(zhǎng)程多體糾纏來(lái)描述。量子自旋液體在近年來(lái)備受關(guān)注,這不僅由于它在高溫超導(dǎo)機(jī)制和量子計(jì)算中的廣大應(yīng)用背景,更源于其背后深刻的物理機(jī)制。
自旋1/2的Kagome晶格反鐵磁體系具有強(qiáng)烈的幾何阻挫和量子漲落,是可能存在量子自旋液體的典型模型。ZnCu3(OH)6Cl2是第一個(gè)備受關(guān)注的kagome量子自旋液體體系,前期研究已表明該體系在遠(yuǎn)低于居里-外斯溫度下都無(wú)法實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)程有序,且通過(guò)中子散射技術(shù)可探測(cè)到磁激發(fā)連續(xù)譜,是分?jǐn)?shù)化自旋激發(fā)的典型特征。
過(guò)去十多年大部分Kagome量子自旋液體的研究均集中在該體系。但近期X射線衍射和二次諧波研究都發(fā)現(xiàn)該體系在低溫時(shí)存在晶格畸變,并非完美Kagome晶格,因此尋求理想Kagome晶格量子自旋液體并從實(shí)驗(yàn)上確定量子自旋液體基態(tài)是目前凝聚態(tài)物理的重要問(wèn)題之一。
這時(shí)另一Kagome量子阻挫體系Cu3Zn(OH)6FBr的成功制備引起了關(guān)注。相應(yīng)的粉末樣品在溫度降到低于居里-外斯溫度四個(gè)數(shù)量級(jí)的0.02 K下時(shí)尚未探測(cè)到長(zhǎng)程磁有序現(xiàn)象。但僅從長(zhǎng)程磁有序的缺失來(lái)判定量子自旋液體的存在是遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠的,更直接的光譜學(xué)證據(jù)是分?jǐn)?shù)化自旋激發(fā)—即自旋子的激發(fā),但由于單晶Cu3Zn(OH)6FBr難以制備,到目前尚未有相關(guān)的光譜學(xué)研究。
拉曼散射是利用激光與材料相互作用產(chǎn)生的非彈性散射光來(lái)研究元激發(fā)的光譜技術(shù),它不僅可以用來(lái)探測(cè)聲子的散射,還可用于研究各種磁激發(fā),如Kagome反鐵磁有序體系中的自旋波(即磁振子激發(fā))和Kagome量子自旋液體中退禁閉自旋子激發(fā)等。通過(guò)直接比較具有相似晶格結(jié)構(gòu)的Kagome反鐵磁有序和Kagome量子自旋液體體系中的磁激發(fā)拉曼光譜對(duì)揭示退禁閉自旋子激發(fā)和尋找理想Kagome量子自旋液體具有重大意義。
最近,半導(dǎo)體所譚平恒研究組與南方科技大學(xué)的梅佳偉教授研究組合作,利用超低頻和偏振拉曼光譜技術(shù)深入研究了梅佳偉教授研究組所生長(zhǎng)的單晶 Cu3Zn(OH)6FBr的晶格結(jié)構(gòu)和磁激發(fā)特性,為揭示量子自旋液體的自旋子激發(fā)提供了充分的證據(jù)。研究發(fā)現(xiàn)Cu3Zn(OH)6FBr的晶格在4 K-300 K下沒(méi)有發(fā)生畸變,且存在E2g的磁激發(fā)連續(xù)譜,可以分解為自旋子-反自旋子對(duì)(1P)和雙自旋子-反自旋子對(duì)(2P)的激發(fā),與Kagome量子自旋液體的相關(guān)理論計(jì)算結(jié)果相吻合,其中1P的磁激發(fā)是自旋子激發(fā)的指紋圖譜。
隨后,通過(guò)將其磁激發(fā)拉曼光譜和Kagome反鐵磁有序體系EuCu3 (OH)6Cl3的磁激發(fā)拉曼光譜直接對(duì)比發(fā)現(xiàn),后者在溫度降到Neel相變溫度以下時(shí),其1P磁激發(fā)連續(xù)譜中出現(xiàn)了一個(gè)窄線寬的單磁振子拉曼峰,明顯有別于Cu3Zn(OH)6FBr的磁激發(fā)拉曼光譜。通過(guò)此對(duì)比實(shí)驗(yàn),指出該磁振子模是自旋子-反自旋子態(tài)的束縛態(tài),Kagome體系中自旋子的禁閉可驅(qū)動(dòng)量子自旋液體向磁有序態(tài)的相變。
這項(xiàng)研究成果于近期在線發(fā)表于《Nature Communications》 (DOI: 10.1038/s41467-021-23381-9)。南方科技大學(xué)梅佳偉教授和半導(dǎo)體所譚平恒研究員為該論文的共同通信作者,南方科技大學(xué)付盈博士生和半導(dǎo)體所林妙玲博士為該論文的共同第一作者。該成果為揭示Cu3Zn(OH)6FBr是理想的Kagome量子自旋液體體系及其分?jǐn)?shù)化自旋激發(fā)提供了充分的證據(jù),也為探測(cè)和研究量子自旋液體體系磁激發(fā)提供了新的思路。
原文標(biāo)題:半導(dǎo)體所等在Kagome量子自旋液體分?jǐn)?shù)化自旋激發(fā)研究方面取得重要進(jìn)展!
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