CO2輔助生成富含晶界的Cu催化劑實現(xiàn)高效CO-CO偶聯(lián)

近日，《國家科學進展》在線發(fā)表了中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家研究中心高敏銳教授課題組的研究成果，該研究團隊研究了銅基鈣鈦礦氧化物La2CuO4在電化學CO2還原過程中的結構演化過程和催化性能。

結構表征揭示，在CO2的輔助下，La2CuO4鈣鈦礦氧化物中的La位點能夠從晶格中脫出溶解，誘導了晶格中Cu位點的還原和重排，最終形成富含晶界的多晶銅納米電催化劑。電化學測試表明，該催化劑在中性電解液中表現(xiàn)出優(yōu)異的CO2還原性能：在500 mA cm-2的總電流密度下，多碳產(chǎn)物的法拉第效率為80.3%，顯著優(yōu)于常規(guī)CuO衍生的Cu催化劑。通過結構表征和原位拉曼光譜分析，研究人員發(fā)現(xiàn)，由于原位重構過程中形成的豐富晶界缺陷結構，La2CuO4衍生的Cu表面富含低配位Cu原子，增強了反應中間體CO的吸附能力，從而促進了決定多碳產(chǎn)物生成效率的關鍵CO-CO偶聯(lián)步驟。同時，該設計能有效抑制副產(chǎn)物H2的生成。

La2CuO4和CuO衍生的銅催化劑（分別標記為POD-Cu，OD-Cu）電還原CO2性能比較圖。不同CO2還原測試電位下POD-Cu和OD-Cu催化劑的產(chǎn)物法拉第效率比較圖（a）、多碳產(chǎn)物幾何電流密度比較圖（b）和多碳產(chǎn)物質量活性比較圖（c）。

該工作展示了結構多變性鈣鈦礦材料在催化CO2電還原制備高附加值碳基燃料的巨大潛力，為設計高效的銅基催化劑提供了新的思路。

審核編輯 ：李倩