淺談雙排列石墨烯超莫爾晶格的控制排列

近日，新加坡國立大學研究團隊成功實現(xiàn)了單層石墨烯/氮化硼超級莫爾晶格的可控制備。與此同時，為確保該技術(shù)的產(chǎn)率和精確度，該團隊提出了光學對準的“黃金法則”。研究團隊還將該技術(shù)用于其他強關(guān)聯(lián)電子體系中，實現(xiàn)了多層轉(zhuǎn)角石墨烯超級莫爾晶格的可控制備。相關(guān)研究成果以Controlled alignment of supermoiré lattice in double-aligned graphene heterostructures為題發(fā)表在Nature Communications上。

超級莫爾晶格由兩個莫爾圖案堆疊而成，為創(chuàng)建扁平迷你帶和研究電子相關(guān)性提供了一個平臺。組裝石墨烯超云紋晶格的最終挑戰(zhàn)在于其旋轉(zhuǎn)排列的確定性控制，由于邊緣手性和晶體對稱性的隨機性，這變得非常偶然。

利用所謂的“三黃金法則”，該研究團隊提出了一種實驗策略來克服這一挑戰(zhàn)，并實現(xiàn)雙排列六方氮化硼/石墨烯/六方氮化硼超莫爾晶格的受控排列，其中石墨烯和頂部/底部六方氮化硼之間的扭曲角兩者都接近于零。

研究人員發(fā)現(xiàn)相鄰石墨的晶體邊緣可以用來更好地引導堆疊排列，20 個摩爾紋樣品的受控生產(chǎn)證明了這一點，精度優(yōu)于約 0.2°。最后，將該技術(shù)擴展到低角度扭曲雙層石墨烯和ABC堆疊三層石墨烯，為這些莫爾材料的平帶工程提供了策略。

在這項工作中，研究人員實現(xiàn)了雙排列石墨烯超莫爾晶格的控制排列。首先，使用 30° 旋轉(zhuǎn)技術(shù)來控制頂部 hBN 和石墨烯的對齊，同時使用翻轉(zhuǎn)技術(shù)來控制頂部 hBN 和底部 hBN 的對齊。基于這兩種技術(shù)，可以控制晶格對稱性并調(diào)整石墨烯能帶結(jié)構(gòu)。在高品質(zhì)完美雙對準裝置中，移動性約為 700,000 cm 2/Vs 在 2 K 時，在每個莫爾晶胞 0、-4、-8 個電子的能帶填充處觀察到尖銳的電阻峰，與計算出的能帶結(jié)構(gòu)一致。

其次，相鄰的石墨邊緣可用于更好地引導對準，如 20 個莫爾條紋樣品的受控生產(chǎn)所證明的那樣，精度優(yōu)于約 0.2°。此外，還制定了所謂的“三黃金法則”，進一步保證了技術(shù)的成功率和精度。最后，將對準技術(shù)擴展到其他強相關(guān)電子系統(tǒng)，例如低角度扭曲雙層石墨烯和ABC堆疊三層石墨烯，能夠檢查這些強相關(guān)電子系統(tǒng)中的莫爾勢效應(yīng)。

圖文導讀

圖1 ?通過旋轉(zhuǎn) 30° 控制頂部六方氮化硼和石墨烯的排列。a頂部六方氮化硼 (T-hBN)、石墨烯和底部六方氮化硼 (B-hBN) 的排列。T-hBN 的鋸齒形 (ZG) 邊緣與石墨烯的 ZG 邊緣或扶手椅 (AR) 邊緣對齊，然后與 B-hBN 的 ZG 或 AR 邊緣對齊，從而產(chǎn)生八種可能的組合：C1（0°/ 0°) & C1* (0°/60°), C2 (0°/30°) & C2* (0°/90°), C3 (30°/30°) & C3* (30°/90°) ）和C4（30°/0°）和C4*（30°/60°），其中C（或C*）表示T-hBN和B-hBN具有相同（或相反）晶格對稱性時的構(gòu)型。中間的卡通是0°G/hBN和30°G/hBN兩種基本莫爾圖案。b,c 計算出 G/hBN 異質(zhì)結(jié)構(gòu)在 0° 和 30° 附近的相互作用能。來自層內(nèi)（彈性能/藍色三角形）和層間相互作用（粘附能/黑色方塊）的總能量（紅色圓圈）貢獻。d–f 30° 旋轉(zhuǎn)對齊的側(cè)視圖和底視圖。PCA 是指晶體的主晶軸。G1和G2是指來自同一薄片的石墨烯1和石墨烯2。g聚二甲基硅氧烷 (PDMS) 印模上的 G/hBN 堆疊的光學圖像。紅色虛線描繪了 0° G1/hBN 的輪廓，綠色虛線描繪了 30° G2/hBN 的輪廓。比例尺，20 μm。h ( g中虛線區(qū)域的 2D 波段半高全寬 (FWHM) 的空間圖）。紅色圖指的是 0° G1/hBN，綠色圖指的是 30° G2/hBN。比例尺，5 μm。i 0° G1/hBN 的 STM 形貌圖像顯示 ~14 nm 莫爾圖案（左，500 mV，15pA），30° G2/hBN 的形貌圖像顯示準晶特征（右，100 mV，100pA）。比例尺，10 nm。

圖2 ?頂部六方氮化硼和石墨烯使用相鄰的石墨邊緣完美對齊。a單層石墨烯與相鄰石墨邊緣連接的光學圖像。b使用 ( a )的石墨邊緣對準后的 G/hBN 堆疊。紅線描繪了 0° G/hBN 的輪廓，綠線描繪了 30° G/hBN 的輪廓。c ( b )中黑色虛線區(qū)域拉曼二維波段半高寬的空間圖。d單層石墨烯的一個邊緣（白色虛線）與相鄰的石墨邊緣成 60°。使用( d )的石墨邊緣對準后的G/hBN堆疊。f ( e )中黑色虛線區(qū)域的拉曼 2D 波段 FWHM 空間圖。G單層石墨烯與相鄰石墨邊緣沒有任何連接。h使用( g )的石墨邊緣對準后的G/hBN堆疊。i ( h )中黑色虛線區(qū)域的拉曼 2D 波段 FWHM 空間圖。比例尺，20 μm（a、d、g）；5微米（b、e、h）；2 μm（c、f、i）。j 20 個莫爾條紋樣本的拉曼 2D 波段和扭轉(zhuǎn)角的 FWHM 直方圖。約 20 cm -1的半高寬（綠色）對應(yīng)于 30° G/hBN，約 40 cm -1的半高寬對應(yīng)于 30° G/hBN（紅色）對應(yīng)于 0° G/hBN。20個莫爾條紋樣本的FWHM大于40 cm -1，如水平虛線所示，表明我們的技術(shù)的精度優(yōu)于~0.2°。

圖3 ?使用相鄰的六方氮化硼表面控制頂部六方氮化硼和底部六方氮化硼的對齊。a用于雙對準的傳統(tǒng)拾取和翻轉(zhuǎn)技術(shù)的示意圖。b、c具有奇數(shù) ( b ) 和偶數(shù) ( c ) hBN 層的 hBN/石墨烯/hBN 異質(zhì)結(jié)構(gòu)示意圖。莫爾圖案高對稱點處的晶格模型顯示了每個點的原子排列。( c )中的紫色陰影表示 T-hBN 和 B-hBN 中硼（紅色）和氮（藍色）的重疊。d使用翻轉(zhuǎn)技術(shù)的斷裂 hBN 的光學圖像以及 T-hBN 和 B-hBN 的對準。黑線描繪了 T-hBN，紅線描繪了 B-hBN。e使用 hBN 進行單排列和雙排列的石墨烯拉曼二維帶的半高寬圖（d ). f兩個相鄰六方氮化硼和其中一個六方氮化硼與 PCA 成 60° 的光學圖像也可以使用翻轉(zhuǎn)技術(shù)對齊。g使用 ( f )中的 hBN 進行單排列和雙排列的石墨烯拉曼二維帶的半高寬圖。比例尺，10 μm ( d , f )；1 μm（e，g）。

圖4 ?頂部六方氮化硼/石墨烯/底部六方氮化硼異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的晶格對稱性和能帶結(jié)構(gòu)由莫爾勢調(diào)節(jié)。a石墨烯與 T-hBN 和 B-hBN 之間具有扭轉(zhuǎn)角（?θ t和θ b ）的超莫爾晶格的藝術(shù)視圖。b具有雙莫爾條紋的頂柵裝置的示意圖。B ?= 0.5 T 時的縱向電阻（左軸）和霍爾電阻（右軸）與( c )、C1 (0°/0°)、( d )、C2 (0°/30°) 和 ( e ), C3 (30°/30°)。插圖顯示了 K 點處相應(yīng)的能帶結(jié)構(gòu)。CNP是指狄拉克能帶的電荷中性點。( f )、C1、( g )、C2 和 ( h的朗道扇形圖），C3 在磁場中繪制（左）以及相應(yīng)的?/?0?/?0與n/n0n/n0。?/?0?/?0和n/n0n/n0分別是歸一化磁通量和載流子密度。最上面的數(shù)字是拓撲索引ν，為 ±2、±6、±10 等。T=2KT=2K。

總結(jié)

該研究開發(fā)了一種通用策略來克服旋轉(zhuǎn)對齊中的邊緣手性和晶格對稱性不確定性，并表明相鄰的石墨邊緣可用于更好地對準堆疊結(jié)構(gòu)，顯著提高器件產(chǎn)量和對準精度。與以前的傳統(tǒng)技術(shù)相比，當前的技術(shù)操作更容易、更可靠，并且對對準的控制穩(wěn)健且明確?？紤]到“雙電子學”這一新興領(lǐng)域，該研究技術(shù)可以有利于許多實驗室在這一領(lǐng)域的努力。例如，該研究策略也可以應(yīng)用于過渡金屬二硫族化物 (TMD) 半導體3、4系列，例如 WSe 2 /WS 2莫爾超晶格，在對準之前需要預(yù)先測量每個晶體的邊緣手性。為了展示該技術(shù)的普適性，還將技術(shù)擴展到其他相關(guān)系統(tǒng)，例如低角度扭曲雙層石墨烯和ABC堆疊三層石墨烯。相信該技術(shù)可以幫助探索這些莫爾材料中強電子相關(guān)性和非平凡帶拓撲的物理現(xiàn)象。

編輯：黃飛

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