光催化水分解或CO2還原生成高附加值的小分子化合物,被認(rèn)為是綠色環(huán)保和最具吸引力的太陽能-化學(xué)能轉(zhuǎn)換策略。為了實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo),最關(guān)鍵的就是開發(fā)具有窄能帶隙和適當(dāng)?shù)哪軒н叺?a target="_blank">半導(dǎo)體光催化劑。
近日,中科院大連化物所章福祥和東京工業(yè)大學(xué)Kazuhiko Maeda等制備了一種新型的單相β-ZrNBr硝基鹵化物催化劑,其具有寬可見光吸收和極低的缺陷密度,并在可見光照射下具有高效的水還原、水氧化和二氧化碳還原等多功能催化活性。
與以往文獻(xiàn)報(bào)道的混合陰離子半導(dǎo)體光催化劑(如氧氮化物、氧硫化物和氧鹵化物)不同,β-ZrNBr硝基鹵化物的價(jià)帶主要由N 2p和Br 4p軌道組成,而不是價(jià)能級(jí)相對(duì)較深O 2p軌道。硝基鹵化物的另一個(gè)特點(diǎn)是通過引入-1價(jià)的Br來很好地補(bǔ)償N3-和O2-之間的電荷不平衡,從而很好地克服了氮與氧單獨(dú)取代過程中不可避免的缺陷態(tài)形成。
此外,β-ZrNBr晶體可以進(jìn)一步剝離成納米片,并保持缺陷密度低的特點(diǎn),從而促進(jìn)電荷分離,提高光催化性能,表現(xiàn)出顯著的熱穩(wěn)定性和光化學(xué)穩(wěn)定性。
因此,在可見光照射下(λ≥420 nm),Pt/ZrNBr-BK具有明顯的光催化析氫活性;在含紫外光的Xe燈照射下,Pt/ZrNBr-BK的析氫活性明顯提高。Pt/ZrNBr-BK在光催化水還原循環(huán)試驗(yàn)中幾乎沒有發(fā)生活性衰減,表明其具有良好的光化學(xué)穩(wěn)定性。Pt/ZrNBr-BK在光催化反應(yīng)前后的XRD和XPS譜相似,也證實(shí)了其光化學(xué)穩(wěn)定性。
另一方面,RuOx修飾的ZrNBr-BK在可見光照射下能夠顯著催化水分解,并且其光催化水還原和水氧化活性與大多數(shù)可見光響應(yīng)光催化劑相當(dāng)甚至更高。此外,當(dāng)硝基鹵化物與超分子光催化劑RuRu'其能夠高效催化CO2轉(zhuǎn)化為甲酸鹽,這表明β-ZrNBr硝基鹵化物具有多功能催化活性。
審核編輯:劉清
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原文標(biāo)題:?大化所&東工大Angew.:多功能層狀β-ZrNBr硝基鹵化物在可見光下高效光催化水分解和CO2還原
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