材料科學(xué)邁向AI4Materials的關(guān)鍵因素（上）

摘要

材料的結(jié)構(gòu)直接決定了其物理和化學(xué)性質(zhì)，這種關(guān)系也常稱之為“構(gòu)效關(guān)系”。如何快速有效地建立起這種“構(gòu)效關(guān)系”是探索和設(shè)計新型功能材料的關(guān)鍵。理論模擬能夠根據(jù)材料的原子級構(gòu)型較為精確地計算出材料的各種性質(zhì)，對實驗具有指導(dǎo)意義，然而對復(fù)雜體系的模擬計算過去通常受限于計算機的性能和成本，尤其是精確的密度泛函理論模擬計算。通用計算顯卡（General-Purpose Computing on Graphics Processing Units，GPGPU）的發(fā)展可改善這種情況，在GPGPU加速的情況下，材料模擬所需的時間將會顯著縮短。近年來，人工智能在各個領(lǐng)域展現(xiàn)出令人矚目的能力，其中GPGPU扮演著至關(guān)重要的角色。

人工智能與材料科學(xué)在GPGPU的助力下有機地結(jié)合在一起，使得材料科學(xué)的研究模式進入一個新的階段：AI4Materials，有望大幅加速新材料的研發(fā)。接下來，讓我們一起來了解材料科學(xué)邁向AI4Materials的關(guān)鍵因素。本文將從密度泛函理論出發(fā)，首先介紹其理論框架的發(fā)展，其次討論基于密度泛函理論的常用軟件及其特點，同時介紹GPGPU對這些軟件的加速效果，最后簡要介紹材料基因組計劃。下篇將介紹AI4Materials中的“材料大數(shù)據(jù)”以及人工智能算法結(jié)合材料科學(xué)取得的一些進展。

01

材料科學(xué)研究范式4.0：AI4materials

每種材料都是由眾多原子按特定方式排列組合而成的，排列方式?jīng)Q定了材料的物理和化學(xué)性質(zhì)，這種結(jié)構(gòu)與性質(zhì)之間的關(guān)系常被稱為“構(gòu)效關(guān)系”。尋找并理解這種關(guān)系，以及根據(jù)它來設(shè)計新材料，一直是科學(xué)家們不斷努力的方向。

傳統(tǒng)的新材料開發(fā)通常采用試錯法，然而其實驗步驟繁瑣、周期長且成本高，制約了材料研發(fā)的速度。隨著理論的發(fā)展和計算機技術(shù)的進步，理論模擬計算已成為發(fā)現(xiàn)新材料的重要方法之一。如基于密度泛函理論的電子結(jié)構(gòu)計算、蒙特卡羅模擬、分子動力學(xué)模擬、相場法和有限元分析等高精度計算方法被廣泛應(yīng)用于新材料的探索和發(fā)現(xiàn)。然而，這些方法通常僅適用于特定系統(tǒng)，對于復(fù)雜系統(tǒng)的計算則具有一定挑戰(zhàn)性。近年來，GPGPU的快速發(fā)展正在改善這一情況。此外，目前的理論發(fā)展仍不足以滿足對材料定量表征的需求。因此，亟需開發(fā)新的方法和工具來指導(dǎo)新材料的探索和設(shè)計。

隨著實驗研究和材料理論的發(fā)展，上述實驗和計算模擬產(chǎn)生了大量數(shù)據(jù)。在材料科學(xué)研究范式經(jīng)歷了實驗科學(xué)、理論科學(xué)和模擬計算三個階段后，長期積累所形成的“材料大數(shù)據(jù)”為材料科學(xué)步入“第四范式”提供了“養(yǎng)料”，如圖 1所示，大數(shù)據(jù)和人工智能的結(jié)合被稱為“科學(xué)的第四范式”或“第四次工業(yè)革命”。機器學(xué)習(xí)已成為材料信息學(xué)的核心技術(shù)之一，以材料數(shù)據(jù)庫為基礎(chǔ)的機器學(xué)習(xí)能夠快速實現(xiàn)材料的預(yù)測，有望加快新材料的設(shè)計，縮短材料的開發(fā)周期。即使在不了解潛在物理機制的情況下，機器學(xué)習(xí)也能夠從現(xiàn)有數(shù)據(jù)中學(xué)習(xí)其蘊含的行為和趨勢，在材料科學(xué)中正在發(fā)揮越來越重要的作用。

圖 1 材料科學(xué)研究四個范式。

圖片來源于文獻[1]

02

密度泛函理論扮演的角色

密度泛函理論（Density Functional Theory, DFT）是量子力學(xué)中一種重要的計算方法，被廣泛應(yīng)用于研究原子、分子核凝聚態(tài)物質(zhì)的性質(zhì)。DFT可用于準確地描述材料和分子的電子結(jié)構(gòu)，通過計算電子密度來獲得分子結(jié)構(gòu)、能量、電子親和力、離子化勢等物理和化學(xué)性質(zhì)。借助 DFT，科學(xué)家可以設(shè)計新型材料并預(yù)測其性質(zhì)，包括但不限于催化劑、半導(dǎo)體、超導(dǎo)體等，為實驗室合成和材料應(yīng)用提供理論指導(dǎo)。例如，DFT 能夠揭示催化劑表面上的吸附、反應(yīng)和表面結(jié)構(gòu)，幫助解釋催化作用的機理，并加速新型催化劑的設(shè)計與優(yōu)化。在能源研究中，DFT可用于模擬電池材料的性能、儲能材料的吸附特性以及光催化劑的能量轉(zhuǎn)換過程。DFT還可用于理解生物分子（如蛋白質(zhì)和酶）的結(jié)構(gòu)和活性，幫助科學(xué)家解釋生物化學(xué)過程和生物分子的相互作用。

二維材料通常指只具有幾個原子厚度的平面薄膜材料，這一概念起源于2004年，當時曼切斯特大學(xué)（University of Manchester）Geim小組成功分離出單層原子層的石墨材料：石墨烯（Graphene）。由于Geim在實驗中（通過機械剝離法）發(fā)現(xiàn)了二維石墨烯，他獲得了2010年的諾貝爾物理學(xué)獎，這標志著一個新材料領(lǐng)域的誕生：二維材料。可以想象一下，二維材料的原子級厚度會限制電子的運動，使其呈現(xiàn)出與三維材料不同的性質(zhì)，這種效應(yīng)也稱為量子限域效應(yīng)。因此，單原子層厚度的石墨烯具有出色的特性，如高載流子遷移率、高開關(guān)比、高力學(xué)強度（在二維平面內(nèi)比金剛石還要硬，當然了，在垂直平面的方向上是很軟的）等等。目前，基于石墨烯的研究和應(yīng)用已經(jīng)取得了長足的進步，如圖 2所示，并將對我們的生活產(chǎn)生深遠影響。

圖 2 石墨烯材料發(fā)展中的重要事件時間線[2]

除了石墨的單層結(jié)構(gòu)有這種特性，其他層狀材料的單層是否存在？除了碳（C）元素，其他元素的組合形成的二維材料也是否存在？性質(zhì)如何呢？再進一步，二維材料是否可以在三維空間“搭積木”？這些都引起了科學(xué)家們極大的興趣。如果理論上能夠快速、準確模擬計算出材料的性質(zhì)，例如穩(wěn)定性、電子結(jié)構(gòu)、帶隙、電荷傳輸?shù)?。這種模擬方法可以為科學(xué)家提供寶貴的信息，具有指導(dǎo)意義，幫助篩選出具有特定性質(zhì)的候選物質(zhì)，以便進行進一步的實驗驗證和研究。這種篩選方法可以節(jié)約大量的時間、精力和資源，提高實驗工作的效率。

經(jīng)過科學(xué)家多年的努力和耕耘，已經(jīng)發(fā)展出了很多方法來模擬計算材料的基礎(chǔ)性質(zhì)。在這些方法中，DFT由于能夠較為精確地模擬計算出基態(tài)性質(zhì)而被廣泛應(yīng)用。通過DFT模擬計算，我們可以輕松地獲得石墨烯的基態(tài)性質(zhì)。如圖 3所示，根據(jù)密度泛函理論可以計算出石墨烯的電子能帶圖和聲子譜，其結(jié)果與實驗值符合得非常好。結(jié)合理論模擬計算和實驗制備與測量，科學(xué)家們已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了多種二維材料，如二維氮化硼、二維硫?qū)僮寤衔铩Xene材料等，以及如何用這些層狀二維材料“搭積木”（稱為范德華異質(zhì)結(jié)，van der Waals heterostructures。注：二維材料層與層之間靠van der Waals作用力連接。）來獲得不同的物理、化學(xué)性質(zhì)，如圖 4所示。

圖 3 石墨烯的密度泛函理論計算結(jié)果。

（a）石墨烯的電子能帶結(jié)構(gòu)[3]。其中費米面設(shè)為0 eV。（b）石墨烯的聲子譜[4]。其中，黑色實線是DFT計算值，空心三角形和方形散點是實驗值，紅色實線是基于優(yōu)化的Tersoff經(jīng)驗勢計算的結(jié)果。中間的六邊形是石墨烯的K空間及高對稱點

圖 4 （a）二維材料所組成的“積木”（異質(zhì)結(jié)）示意圖。（b）典型的二維材料家族。

圖片來源于文獻[5]。

近年來，“魔角”石墨烯的發(fā)現(xiàn)引領(lǐng)了轉(zhuǎn)角電子學(xué)領(lǐng)域的發(fā)展[6–9]。在小角度轉(zhuǎn)角（約1.08°）下，雙層石墨烯表現(xiàn)出在費米面附近出現(xiàn)平帶的電子結(jié)構(gòu)，這導(dǎo)致其顯示出神奇的超導(dǎo)效應(yīng)?！澳Ы恰笔┑木О?1164個原子，每層石墨烯含有5582個碳原子。密度泛函理論的模擬計算也證實了魔角石墨烯在費米面附近出現(xiàn)平臺的電子特征[10]，如圖 5所示，然而，計算這一電子結(jié)構(gòu)需要使用2880至5760個CPU核計算約30天。這種耗時的模擬計算在一定程度上限制了科學(xué)家們對大體系新材料的研究和探索。隨著GPGPU的發(fā)展，其強大的計算能力將大大加速科學(xué)家們對大體系和新材料的研究進展。以雙層石墨烯轉(zhuǎn)角5.086°（包含508個C原子）為例，在GPGPU上利用密度泛函理論計算其電子能帶結(jié)構(gòu)僅需要4.1個小時，如圖 5所示。隨著GPGPU的快速發(fā)展，基于密度泛函理論進行高精度大體系的模擬計算將會變得“唾手可得”。

圖 5 轉(zhuǎn)角石墨烯結(jié)構(gòu)與基于密度泛函理論模擬計算的電子能帶圖。（a）轉(zhuǎn)角為1.08°的魔角石墨烯原胞，包含11164個C原子，其中顏色表示層間不同的原子間距[10]。（b）在2880至5760個CPU核計算出的基于密度泛函理論的電子結(jié)構(gòu)[10]，其中費米能設(shè)為0 eV。（c）和（d）是轉(zhuǎn)角為5.086°雙層石墨烯在GPGPU上的基于密度泛函理論計算出的結(jié)果。（c）經(jīng)過結(jié)構(gòu)弛豫后的原胞，其中包含508個C原子。（b）電子能帶結(jié)構(gòu)，其中藍色虛線是費米能級位置（0 eV）。

通過上面的介紹，我們可以看出密度泛函理論的計算結(jié)果與實驗測量非常吻合，已成為材料性質(zhì)預(yù)測和物理理論研究中的重要工具，對實驗研究具有一定的理論指導(dǎo)意義。然而，高精度密度泛函理論模擬大體系十分昂貴且耗時，這限制了其應(yīng)用范圍。但隨著GPGPU技術(shù)的發(fā)展，密度泛函理論的計算效率將會大大提高。

為什么密度泛函理論能夠準確地計算材料的基態(tài)性質(zhì)呢？接下來，讓我們回顧一下密度泛函理論的發(fā)展歷程，了解科學(xué)家們在這一領(lǐng)域的貢獻，感受物理學(xué)家智慧的閃光點。在下一節(jié)的介紹中，我們將探究這一理論的發(fā)現(xiàn)和演變，以及背后的科學(xué)思想。

03

密度泛函理論發(fā)展歷史

在海森堡、薛定諤和狄拉克等人相繼建立非相對論和相對論的量子力學(xué)后，狄拉克在1929年提出：“The fundamental laws necessary for the mathematical treatment of large parts of physics and the whole of chemistry are thus fully known, and the difficulty lies only in the fact that application of these laws leads to equations that are too complex to be solved.” (處理大部分物理學(xué)和整個化學(xué)所需的數(shù)學(xué)基本定律已完全了解，困難僅在于應(yīng)用這些定律會產(chǎn)生過于復(fù)雜而無法解決的方程。)[11]。以當時的計算能力，想通過求解量子力學(xué)方程來嚴格地進行材料的理論計算是根本不可能的。自1960年代初以來，經(jīng)過眾多物理學(xué)家、數(shù)學(xué)家和化學(xué)家的努力，特別是計算機技術(shù)的進步，這種情況得到了很大的改變。目前，基于密度泛函理論的第一性原理計算已經(jīng)成為科學(xué)研究的重要方法之一。更值得一提的是，在GPGPU算力的支持下，密度泛函理論的模擬計算速度得到了顯著提升。

密度泛函理論由于其清晰的物理原理，相對較小的計算量以及較為準確的計算結(jié)果，在當前廣泛應(yīng)用于材料性質(zhì)的理論模擬計算。密度泛函理論的發(fā)展過程體現(xiàn)了物理學(xué)家們的努力和智慧。

如果一個函數(shù)的變量也是一個函數(shù)，則稱為泛函，它是函數(shù)的函數(shù)，也常稱“函數(shù)的函數(shù)就是泛函”。通常，泛函是一個積分，這是因為積分表示了函數(shù)整體的特點。如果只是涉及函數(shù)在某一位置的信息，如F=exp(cos(θ))，它可以說是cos(θ)的函數(shù)，但只是在θ處計算，因而是一般的函數(shù)，不必歸之于泛函。對于密度泛函理論，其表述的是材料基態(tài)能量是電子密度的泛函（基態(tài)能量是電子密度的積分），而電子密度又是位置坐標的函數(shù)。

1927年，Thomas和Fermi基于理想狀態(tài)下的均勻自由電子氣體模型，認為能量是電子密度的泛函，其中，電子密度是位置的函數(shù)。該模型包含了體系的基態(tài)能量，考慮了動能項以及核與電子、電子與電子之間的庫倫相互作用。然而，Thomas-Fermi模型并未考慮電子之間的交換關(guān)聯(lián)作用，后來，Dirac于1930年對這個方法進行了擴展，把局部近似的電子間交換作用也表示成電子密度泛函的形式，并作為Thomas和Fermi模型的補充，即Thomas-Fermi-Dirac模型，此模型相比較薛定諤方程有了非常大的簡化，是密度泛函理論的雛形，但是由于其近似過于粗糙，計算出的結(jié)果誤差比較大。

到了1963年，Walter Kohn在巴黎高等師范學(xué)院（école Normale Supérieure）閱讀一些關(guān)于冶金相關(guān)的文獻時發(fā)現(xiàn)，合金中原子的有效電荷的概念非常有趣，它能粗略地表征原子間的電荷轉(zhuǎn)移，這里的有效電荷在坐標空間是局域化的，這種觀點與在動量空間中的非局域化波是不同的，如周期性邊界條件下的Bloch波。Walter Kohn聯(lián)想到Thomas-Fermi近似中能量可以表示為電子密度的泛函，并敏銳地發(fā)現(xiàn)，對于單個粒子，勢能V(r)和基態(tài)的電子密度n(r)之間存在明確的基本關(guān)系，那么對于包含N個電子系統(tǒng)，其電子密度也決定了這個體系的總哈密頓量H。

接著，Walter Kohn用他“擅長”（“beloved”）的Rayleigh Ritz變分原理僅用三行論證就證實了這個猜想，以至于當時他都不敢相信自己這么輕易就得到了這個如此了不起的結(jié)果[12]。接著，Walter Kohn邀請Pierre Hohenberg加入進來，首先是調(diào)研文獻，看這個簡單的結(jié)果是否已知（顯然是沒有），并短時間內(nèi)，根據(jù)電子密度n(r)而不是多電子波函數(shù)得到基態(tài)能量的Rayleigh-Ritz定理，也就是現(xiàn)在的Hohenberg Kohn (HK)變分原理，并于1964年發(fā)表[13]。盡管這個工作并沒有給出泛函的具體形式，但是毋庸置疑的是，HK定理直接奠定了密度泛函理論的理論根基。不久之后，Walter Kohn回到了加州大學(xué)圣地亞哥分校，和剛來的博士后Lu Jeu Sham一起從HK定理出發(fā)，推導(dǎo)出了現(xiàn)在被稱為Kohn-Sham方程的結(jié)果，即下式，并于1965年發(fā)表[14]。

其中，中括號第一項是動能項，第二項是等效勢能項，φnk(r)是波函數(shù)，n是能帶指標，k是倒空間K點位置，r是實空間位置。

圖 6 密度泛函理論發(fā)展歷史

總的來說，密度泛函理論的發(fā)展歷史大致可分為三個階段，如圖 6所示：

第一階段

Thomas和Fermi基于理想狀態(tài)下的均勻自由氣體模型，把電子密度作為能量的泛函，首次引入密度泛函的概念，但是處理太過粗糙；

第二階段

Pierre Hohenberg和Walter Kohn用簡潔的方式證明了兩個重要的定理，為密度泛函理論奠定了理論基礎(chǔ)，但沒有給出泛函的具體表達式；

第三階段

Walter Kohn和Lu Jeu Sham提出了非相對論密度泛函理論的具體實現(xiàn)方法。

受到Hatree-Fork近似的啟發(fā)，Kohn和Sham用一個非相互作用的電子系統(tǒng)代替具有相互作用的電子系統(tǒng)，把由具有非相互作用電子近似帶來的動能和勢能的誤差放在交換關(guān)聯(lián)項中。自從Kohn-Sham方程提出以來，DFT方法一直是物理、化學(xué)領(lǐng)域計算電子結(jié)構(gòu)及其特征最有力的工具之一。因此，Walter Kohn因提出DFT方法獲得1998年諾貝爾化學(xué)獎（與之分享的是John A. Pople），表明DFT方法在量子化學(xué)計算領(lǐng)域的核心地位和廣泛應(yīng)用。在1964年的時候，開發(fā)高效的計算機代碼是物理理論學(xué)家面臨的主要任務(wù)之一，其中John A. Pople為整個量子化學(xué)方法論的發(fā)展做出了巨大貢獻。Pople將計算化學(xué)理論方法工具化，開發(fā)了Gaussian計算機程序，并于1970年發(fā)布第一個版本，而且多年來不斷更新發(fā)展。目前Gaussian程序已經(jīng)成為許多高校、研究所和商業(yè)公司重要的研究工具。

圖 7. 1998年諾貝爾化學(xué)獎由沃爾特·科恩（Walter Kohn）和約翰·A·波普爾（John A. Pople）平分，以分別表彰他們對密度泛函理論和量子化學(xué)計算方法發(fā)展的貢獻。

04

典型的基于密度泛函理論的材料模擬軟件

基于密度泛函理論的第一性原理有很多軟件，這里簡單介紹一些典型和常用的軟件平臺，如The Vienna Ab initio Simulation Packag（VASP）、CP2K、Gaussian、Materials Studio（MS）、Quantum Espresso（QE）等軟件。

圖 8 一些典型的第一性原理密度泛函理論計算軟件平臺

The Vienna Ab initio Simulation Packag（VASP）是維也納大學(xué)Hafner小組開發(fā)的基于密度泛函理論的材料模擬計算軟件包，能夠進行電子結(jié)構(gòu)計算和量子力學(xué)-分子動力學(xué)模擬，由于其簡單易用，準確性好，是材料模擬和計算物質(zhì)科學(xué)研究中最流行的商用軟件之一。VASP是在密度泛函理論（DFT）框架下計算多體Schr?dinger方程的近似解，求解Kohn-Sham方程，或者在Hartree-Fock（HF）近似下解決Roothaan方程。VASP還實現(xiàn)了將Hartree-Fock方法與密度泛函理論混合的混合泛函。此外，還提供了Green函數(shù)方法（GW準粒子和ACFDT-RPA）和多體微擾理論（二階M?ller-Plesset）。在VASP中，一些核心量都是由以平面波基組來表示的，如單電子軌道、電子電荷密度和局域勢。電子和離子之間的相互作用使用模守恒贗勢、超軟贗勢或投影綴加波方法進行描述。為了確定電子基態(tài)，VASP利用了高效的迭代矩陣對角化技術(shù)，如迭代子空間下的殘差最小化方法（RMM-DIIS）或Blocked Davison算法。這些與高效的Broyden和Pulay密度混合方案相結(jié)合，以加快自洽循環(huán)速度。

在VASP（5.4.4）中基于MPI的并行過程如圖 9所示，在計算KS軌道的過程中，可以通過KPAR，即倒空間K點個數(shù)，來控制同時計算K點個數(shù)，以及NCORE來控制同時計算每個K點上的能帶個數(shù)。這種并行方式，尤其K點可以獨立計算的這種特性也非常適用于GPGPU平臺的加速計算。在這種并行框架下，VASP提供了基于CUDA和OpenACC的GPU加速方案，并在VASP.6.2.0之后全面轉(zhuǎn)向OpenACC加速方案。在OpenACC加速方案下，VASP6.1.0版本（2020年）在GPGPU下的計算速度約是純CPU的2.6-5.1倍[15]，經(jīng)過多次版本的更新以及GPGPU的發(fā)展，VASP6.4.1版本（2023年）在GPGPU下的計算速度約能達到純CPU的8.2倍[16]。另外，從VASP.6.3.0版本開始，還支持on-the-fly機器學(xué)習(xí)力場，這進一步加快整個計算過程。

圖 9 VASP 5.4.4的并行框架[17]。在求解KS波函數(shù)（Wavefunction）過程中，KPAR控制K點的并行度，NCORE控制Bands/Orbitals的并行度

CP2K是開源的用于量子化學(xué)和固體物理的第一性原理材料計算和模擬軟件，可以模擬固態(tài)、液態(tài)、分子等材料體系。CP2K使用Fortran2008編寫，可以利用多線程、MPI和CUDA的組合高效地并行運行，能夠輕松模擬計算包含上千原子的體系。CP2K最開始是由馬克斯-普朗克研究中心于2000年發(fā)起的一項用于固體物理研究的項目，現(xiàn)在已轉(zhuǎn)由蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院和蘇黎世大學(xué)維護，成為一個開源的項目，遵從GPL協(xié)議。相比較VASP，CP2K輸入文件的結(jié)構(gòu)比較復(fù)雜，沒有像VASP wiki類似的比較完整的使用和學(xué)習(xí)文檔，學(xué)習(xí)曲線較為陡峭；對導(dǎo)體、磁性和小體系計算不太合適；但是CP2K中基于第一性原理的分子動力學(xué)模擬功能非常優(yōu)秀。CP2K也開發(fā)了GPU相關(guān)的加速方案，基于GPGPU的計算相比較于純CPU計算約能達到3.7倍的加速效果[18]。

Gaussian是一個量子化學(xué)軟件包，它是目前應(yīng)用最廣泛的計算化學(xué)軟件之一。如前所述，其代碼最初由理論化學(xué)家、1998年諾貝爾化學(xué)獎得主John A. Pople編寫，其名稱來自于Pople在軟件中所使用的高斯型基組，使用高斯型基組是Pople為簡化計算過程縮短計算時間所引入的一項重要近似。其前期是免費的，后期發(fā)展成為成熟的商用軟件，目前已經(jīng)發(fā)展到Gaussian 16，可用于預(yù)測化合物和反應(yīng)在各種化學(xué)環(huán)境中的能量、分子結(jié)構(gòu)、振動頻率和分子性質(zhì)。Gaussian 16的模型既可以應(yīng)用于穩(wěn)定物質(zhì)，也可以應(yīng)用于難以或不可能通過實驗觀察到的化合物，無論是由于它們的性質(zhì)（例如，毒性、可燃性、放射性）還是它們固有的轉(zhuǎn)瞬即逝的性質(zhì)（例如，短時間內(nèi)的中間體和過渡結(jié)構(gòu)）。而且，Gaussian 16提供了用戶友好的界面（GaussianView），大大降低了科研工作者從事量子力學(xué)計算模擬的門檻。并且，Gaussian 16支持GPU的加速方案，在8張GPGPU上的加速效果約是純CPU的2.3-4.2倍[19]。

BIOVIA Materials Studio（MS）是一個商業(yè)軟件，包含完整的建模和仿真環(huán)境，旨在使材料科學(xué)和化學(xué)研究人員能夠預(yù)測和理解材料的原子和分子結(jié)構(gòu)與其特性和行為的關(guān)系。使用MS，許多行業(yè)的研究人員正在設(shè)計各種類型的性能更好的材料，包括催化劑、聚合物、復(fù)合材料、金屬、合金、制藥、電池等。Cambridge Sequential Total Energy Package（CASTEP）是MS軟件中的第一性原理計算模塊，用Fortran 2003語言編寫，其基本可實現(xiàn)VASP中的主要功能，與VASP不同的是其在MS上提供了可視化、用戶十分友好的操作界面。值得一提的是，CASTEP的Linux學(xué)術(shù)版是免費的。CASTEP的OpenACC加速方案還在積極開發(fā)中，在GPGPU的加速下，其計算速度約能達到純CPU的2倍[20]。

Quantum Espresso（QE）（前期被稱為PWscf）是一款開源的、被廣泛使用的第一性原理密度泛函理論計算軟件。與VASP一樣也是基于平面波基組和贗勢，相比較于VASP，QE具有開源免費、功能更加豐富、自帶后處理程序等特點。本著開源項目的精神，QE已經(jīng)發(fā)展成為一個獨立且可互操作的代碼分發(fā)版。QE發(fā)行版由一組“歷史”核心組件和一組執(zhí)行更高級任務(wù)的插件組成，以及許多旨在與核心組件互操作的第三方軟件包。鼓勵活躍在電子結(jié)構(gòu)計算領(lǐng)域的研究人員通過貢獻自己的代碼或?qū)⒆约旱南敕▽嵤┑浆F(xiàn)有代碼中來參與該項目。自QE v.6.4版本后，QE開始加入了基于CUDA的GPU加速方案，QE-GPU v.6.5（2020年）在GPGPU上的加速效果是純CPU的1.4-4.6倍[21]。

還有很多優(yōu)秀的第一性原理計算軟件，例如WIEN2K[22]、ORCA[23]、SIESTA[24]、ABINIT[25]以及國產(chǎn)軟件RESCU[26]、ABACUS[27]等，這里就不一一介紹了。

圖 10 在不同密度泛函理論模擬計算軟件中GPU相對于CPU的加速效果。（a）VASP，（b）CP2K，（c）CASTEP，（d）QE

圖片來源于文獻[15,16,18,20-21]。

05

材料基因組計劃

新材料是人類文明社會進步的基石，新材料的革新對技術(shù)的進步和產(chǎn)業(yè)的發(fā)展發(fā)揮著重要的作用。材料基因組計劃（Materials Genome Initiative，MGI）于2011年6月24日由美國率先提出，如圖 11所示，其是從應(yīng)用需求出發(fā)，倒推符合相應(yīng)結(jié)構(gòu)功能的材料，旨在通過新材料研制周期內(nèi)各個階段的團隊相互協(xié)作，加強“官產(chǎn)學(xué)研用”相結(jié)合，注重實驗技術(shù)、計算技術(shù)和數(shù)據(jù)庫之間的協(xié)作和共享，達到縮短新材料研發(fā)周期的目的，降低研發(fā)成本。材料基因組計劃的一個突出重點是強調(diào)材料計算模擬、實驗和數(shù)據(jù)庫的協(xié)同性對加快材料研發(fā)的貢獻。

圖 11 材料基因組計劃（Materials Genome Initiative，MGI）[28]

中國也重點專項全方位布局研究材料基因組計劃。材料高效計算、高通量實驗和大數(shù)據(jù)技術(shù)構(gòu)成材料基因工程的基礎(chǔ)技術(shù)體系。通過材料高效計算和高通量實驗，可實現(xiàn)新材料的快速篩選和材料數(shù)據(jù)的快速積累；通過大數(shù)據(jù)和人工智能技術(shù)的應(yīng)用，可實現(xiàn)材料成分和工藝的全局優(yōu)化、材料性能的提升；通過創(chuàng)新平臺，實現(xiàn)材料基因工程關(guān)鍵技術(shù)的深度融合和協(xié)同創(chuàng)新。材料基因工程關(guān)鍵技術(shù)的應(yīng)用，將材料傳統(tǒng)順序迭代的試錯法研發(fā)模式，變革成全過程關(guān)聯(lián)并行的新模式如圖 12所示，全面加速材料發(fā)現(xiàn)、開發(fā)、生產(chǎn)、應(yīng)用等全過程的進程，促進新材料研發(fā)和工程化應(yīng)用[29]。

通過MGI項目，材料科學(xué)家們可獲得更多的工具和資源，可更快、更高效地進行新材料的研發(fā)。雖然短期內(nèi)具體新材料的商業(yè)應(yīng)用可能有限，但長期來看，MGI的努力有望加速材料創(chuàng)新的進程，推動科學(xué)、工業(yè)和社會的發(fā)展。

圖 12 材料基因組工程變革研發(fā)模式。

圖片來源于文獻[29]

06

小結(jié)

通過上面的介紹，我們可以了解到在材料研究的第三和第四范式中，密度泛函理論占據(jù)著重要的地位。密度泛函理論作為第一性原理計算的基礎(chǔ)工具，為研究人員提供了解釋和預(yù)測材料性質(zhì)的強有力手段。它不僅推動了新型功能材料的探索，還為實驗研究提供了理論指導(dǎo)，并為材料研究的第四范式提供了可靠的數(shù)據(jù)支持。盡管密度泛函理論在幾十年的發(fā)展中取得了長足進步，但隨著研究體系的增大和精度要求的提高，計算機算力一直是限制其應(yīng)用的主要因素。然而，隨著通用計算（GPGPU）技術(shù)的發(fā)展，其為材料模擬計算提供了強大的算力支持，使得理論上精確模擬計算大體系基態(tài)性質(zhì)成為可能。隨著社會對新型功能材料需求的不斷增加，傳統(tǒng)的研究模式已經(jīng)不能滿足需求。因此，材料基因組計劃的出現(xiàn)對加速新材料開發(fā)和應(yīng)用具有重要意義，其中，GPGPU提供的高算力也扮演著關(guān)鍵的角色。這一計劃將指導(dǎo)并加速新型功能材料的發(fā)現(xiàn)和應(yīng)用，為社會發(fā)展提供更多可能性。

07

預(yù)告

隨著材料基因組計劃的提出，在科學(xué)計算和人工智能算法的不斷發(fā)展下，AI4Materials正在如火如荼地進行著，材料科學(xué)研究模式正在發(fā)生前所未有的變革，展現(xiàn)出巨大的潛力。接下來（下篇），我們將介紹不斷發(fā)展的晶體材料數(shù)據(jù)庫、科學(xué)計算對材料模擬計算加速以及人工智能算法在材料科學(xué)的應(yīng)用。

審核編輯：劉清